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論文

核融合炉におけるトリチウムの効率回収に向けた疎水性白金触媒の開発

岩井 保則; 久保 仁志*; 大嶋 優輔*

Isotope News, (736), p.12 - 17, 2015/08

原子力機構は田中貴金属工業と共同で核融合炉の実現に向けてトリチウムを回収するための新たな疎水性白金触媒の開発に成功した。核融合向けに必要であった触媒の耐放射線性、耐熱性について、無機物質を基材に疎水化処理を施す新たな触媒製法の開発により耐放射線性の目安となる530kGyの放射線照射に対して性能劣化がないこと、また通常使用される温度の70$$^{circ}$$Cを大きく上回る600$$^{circ}$$C超の耐熱性確保にも成功し、これまでの技術的課題を解決した。さらに、この方法で作製した触媒は、従来の約1.3倍に相当する高い交換効率を達成することも確認した。本報告は疎水性触媒による核融合炉安全性の向上につき概説する。

論文

トリチウムを安全に扱うための触媒開発; 核融合の実用化に近づく大きな一歩

岩井 保則; 久保 仁志*; 大嶋 優輔*

化学, 70(5), p.35 - 40, 2015/05

核融合の実現に向けた研究開発として、トリチウム水と軽水素ガスを接触させ、水蒸気-水素間の水素同位体の交換を可能にする疎水性触媒作成技術の開発に成功した。本触媒は、核融合炉で発生しうるトリチウム水の減容・濃縮に適用できる。一般の触媒は水蒸気雰囲気では触媒性能を失うため、本触媒は高濃度の水蒸気雰囲気でも触媒の活性を維持するために本触媒は特殊な疎水性処理を施している。水素の同位体であり放射性のトリチウムを燃料として大量に使用する核融合プラントでは、環境中へのトリチウム放出を抑制するために、トリチウムを酸化処理し、水形にしたのちに吸着剤等で除去を行う。貴重な資源であるトリチウムを燃料として再循環させるために、核融合プラントではトリチウム水を濃縮し、ガス形に変換するトリチウム水処理システムを設ける。トリチウム水処理システムはその技術的難易度ゆえに核融合トリチウム関連技術で唯一国内にてシステム実証されておらず、本触媒の開発によりその大きな技術的ハードルを越える見通しを得た。本成果の研究過程と期待される波及効果を含め解説する。

論文

A Design study for tritium recovery system from cooling water of a fusion power plant

山西 敏彦; 岩井 保則; 河村 繕範; 西 正孝

Fusion Engineering and Design, 81(1-7), p.797 - 802, 2006/02

 被引用回数:9 パーセンタイル:53.29(Nuclear Science & Technology)

核融合炉の冷却水からのトリチウム回収システムに関し、既存技術によるシステムの設計検討を行い、その規模が許容できるものであるか、新技術の開発が必須となるか考察した。原研で概念設計を行った核融合炉(DEMO2001,第一壁領域でのトリチウム透過量:56g/day,ブランケット領域でのトリチウム透過量:74g/day)を対象とし、冷却水中の許容トリチウム濃度を30Ci/kg(カナダでの経験による)とした。既存技術として、水蒸留塔+化学交換塔+電解セルを採用した場合、水蒸留塔は内径6m$$times$$高さ40m,内径1.6 m$$times$$高さ40m規模になること、燃料系の規模をITERと同等とした場合、電解セルのトリチウム濃度がITERよりも遙かに大きく耐放射線性に懸念が生じることが判明した。また水蒸留塔の代わりに、重水濃縮等で用いられている2重温度化学交換塔を用いても改善が認められないことが判明した。このように、水蒸留塔に替わるフロントエンドプロセスが必要であり、水蒸気圧力スイング法の研究を進めている。

論文

ウラン同位体を分ける

田村 浩司

化学と教育, 46(7), p.414 - 417, 1998/07

ウラン同位体の代表的分離法について紹介を行った。電磁質量分離法は電磁場中でのイオンの挙動が、その質量により異なることを利用した手法である。ガス拡散法は、重さの違う分子の拡散速度の違いを利用している。遠心分離法は遠心力場で重さの違う分子の分布の違いを利用している。レーザー法では同位体のわずかなエネルギー差を利用して分離している。化学交換法では、6価と4価のウランイオンの酸化還元のされやすさの違いを利用している。これら分離法の原理、特徴、実用化の段階などについて、解説を行った。

報告書

A Computer code simulating multistage chemical exchange column under wide range of operating conditions

山西 敏彦; 奥野 健二

JAERI-Data/Code 96-028, 32 Pages, 1996/09

JAERI-Data-Code-96-028.pdf:0.89MB

多段型CECE(化学交換塔)の挙動をシミュレーションするために、計算コードを開発した。導かれた基礎式の解は、ニュートンラフソン法で求めることができる。式の独立変数は、塔内の主成分がHの場合、充填部各段のDとTの原子分率である。この独立変数は、塔内の主成分がDである場合、充填部各段のHとTの原子分率に置き換えられる。更に基礎式の解を得るために、独立変数の初期値の与え方、ニュートンラフソン法の収束手法に関して、効果的な方法をコードに導入した。計算コードは、多様な運転条件下での塔挙動をシミュレーションすることができる。主成分が塔の高さ方向で変化するという、計算上極めて厳しい条件においても、コードは塔挙動の解を与えることができる。

論文

Separation characteristics of multistage water/hydrogen exchange column for water detritiation in fusion reactors

山西 敏彦; 奥野 健二

Fusion Technology, 28(3), p.1597 - 1602, 1995/10

核融合炉では、冷却水及び廃水からのトリチウム回収システムの研究開発が重要課題の一つとなっている。水-水素化学交換塔、特に水と水素の向流接触が可能な液相化学交換塔は、この水処理系に有望なシステムと考えられる。核融合炉の水処理系では、トリチウム濃度は、水に自然に含まれる重水濃度と比較して充分に小さい。すなわち、塔のトリチウムに関する分離特性を議論するためには、重水も含めた水及び水素のすべての分子種(12分子種)を考慮する必要がある。筆者らは、この12分子種すべてを取り扱うことのできる化学交換塔の解析コードを開発した。本報告では、開発した解析コードにより塔の分離特性を詳細に検討するとともに、分離特性に影響を与える因子(塔内蒸気流量,水素流量,温度,還流比,重水濃度)を議論する。

論文

Tritiated water processing using liquid phase catalytic exchange and solid oxide electrolyte cell

山井 英樹*; 小西 哲之; 原 正秀*; 奥野 健二; 山本 一良*

Fusion Technology, 28(3), p.1591 - 1596, 1995/10

LPCE(液相触媒交換)法はトリチウム水からのトリチウム濃縮・除去に有効である。この処理法では水-水素の相交換器が必要であり、従来法では電解漕でのトリチウムインベントリと電力消費が問題となる。原研においてトリチウム水分解のために広範な研究を行ってきている固体電解質セルは、この問題を解決しうる。このセルでの反応は自発的に起こり、したがって原理的にはほとんどエネルギーを消費しない。内外表面に白金を塗布したジルコニアセラミックを用いて実験を行った。相変換の効率は、電極間の電気化学ポテンシャルの函数である。相変換効率の実験結果はほぼ理論値と一致した。またトリクルベッドに基づく疎水性触媒充填の向流接触水-水素交換塔は現在研究中である。白金を担持したスチレンジビニルベンゼン共重合体を充填した比較的短い塔を用いて予備実験を行った。今後は長尺化した塔と固体電解質セルとの結合を計画している。

報告書

Mass transfer in liquid phase catalytic exchange column of trickle bed type

山西 敏彦; 岩井 保則; 奥野 健二

JAERI-Research 95-058, 22 Pages, 1995/09

JAERI-Research-95-058.pdf:0.69MB

3相混在型液相化学交換塔内の物質移動現象について検討した。この物質移動現象に基づいて、従来のモデルの問題点を指摘すると共に、新しいモデルを提案した。モデルの提案の中で、初めに水素-水蒸気化学交換反応の総括速度式を導出した。水素-水蒸気化学交換に伴う物質移動過程は、以下の3つのスッテプに分解した。すなわち、触媒粒子外表面ガス境膜内の物質移動、触媒内の細孔中での拡散による物質移動、及び触媒表面での化学交換反応である。水-水蒸気スクラビング過程(気液平衡)は、液で濡らされた触媒あるいは塔壁でのガス境膜及び液境膜内での物質移動の直列な組み合わせであるとした。更に、3相混在型液相化学交換塔の今後の研究課題を、モデルの妥当性の検証、塔の最適化の観点から提案した。

報告書

A Simulation code treating all twelve isotopic species of hydrogen gas and water for multistage chemical exchange column

山西 敏彦; 奥野 健二

JAERI-Data/Code 94-019, 29 Pages, 1994/12

JAERI-Data-Code-94-019.pdf:0.72MB

多段型化学交換塔のためのシミュレーションコードを開発した。塔は、電解セル、液相化学交換部、再結合器からなり、液相化学交換部は、気液平衡のための充填部と水素-水蒸気化学交換のための触媒層が分離されている。このタイプの塔は、核融合炉の水処理系システムとして有望である。コードは、水素ガス及び水におけるすべての12の同位体成分を取り扱うことが可能である。液相における3つの原子種、H、D、Tの平衡もまた考慮されている。充填部と触媒層の効率を評価するために、マーフリー型の段効率係数を導入した。導かれた基礎式の解は、ニュートンラフソン法で求めることができる。式の独立変数は、充填部各段のDとTの原子分率であり、ヤコビアン行列の階数は充填部段数の2倍にすぎない。数例のシミュレーションに対し解を得、良好な収束性を示した。ブロイデンの方法も試みたところ、計算時間短縮に有効であった。

論文

Measurement of capacity coefficient of inclined liquid phase catalytic exchange column for tritiated water processing

山井 英樹*; 小西 哲之; 山西 敏彦; 奥野 健二

Fusion Technology, 26(3), p.654 - 658, 1994/11

LPCE(液相触媒交換)はトリチウム水からのトリチウム濃縮・除去に有効である。従来のLPCE塔は鉛直な直線塔であるが、われわれは螺線型の新しい塔を提案した。塔の性能は2つの容量係数で定量化でき、同係数を知ることは塔の特性評価と最適設計を行ううえで重要である。この研究の目的は動作中の塔における容量係数測定法の確立とその測定、さらに螺線塔の技術的成立性を調査することにある。検討と実験の結果、塔両端の液・蒸気・気相における同位体濃度を実測する方法で容量係数を測定する方法を確立し、空塔速度に対する同係数を実測した。また塔内面に粗面加工を施す事により、傾斜(螺線)塔でも未加工・鉛直時と同等の性能が得られることがわかった。この事は螺線塔の技術的成立性を示すものと考えている。

論文

A New simulation procedure for multicomponent distillation column processing nonideal solutions or reactive solutions

高松 武一郎*; 橋本 伊織*; 木下 正弘

J.Chem.Eng.Jpn., 16(5), p.370 - 377, 1983/00

 被引用回数:24 パーセンタイル:83.93(Engineering, Chemical)

水-水素間同位体交換法を利用した多段型重水濃縮塔に対し、1つの強力なシミュレーション手法を開発した。通常の蒸留塔と比べると、本塔は、水・水蒸気・水素ガスの3つの流れが存在すること、種々の同位体交換反応が起ること、塔のコンフィギュレイションがはるかに複雑であることなどの特徴を持つ。主計算ループはニュートンラフソン法であるが、その独立変数の数をシーブトレイの数にまで巧妙に減少させてある。塔内の重水濃度がきわめて高い場合にでも適用できることが、分離係数を導入して定数扱いとする従来のシミュレーション手法にはみられない大きな利点である。

論文

Analysis of uranium isotope separation by redox chromatography

藤根 幸雄; 成瀬 雄二; 柴 是行

Nuclear Technology, 62, p.317 - 323, 1983/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:35.11(Nuclear Science & Technology)

酸化還元クロマトグラフィによるウラン同位体分離特性を解析的に検討した。カラム内のウラン吸着帯を方形カスケードと仮定することによって、製品・廃棄機の間けつ的抜き出しおよび天然同位体組成原料の間けつ的供給をシミュレートし、同位体濃度分布の変化を計算した。同位体分離係数、ウラン吸着帯の長さ、廃棄機濃度等を変化させてこれらの因子が分離パワーおよび製品抜き出し開始時間に及ぼす影響について解析した。このイオン交換樹脂を利用するウラン同位体分離法は、高濃縮ウランの製造には不適当であることが確認された。

論文

Steady-state characteristics of lithium isotope separation by a circuit of continuous displacement chromatography

藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 柴 是行; 糸井 和明*

Sep.Sci.Technol., 17(13-14), p.1545 - 1563, 1983/00

連続式置換クロマトグラフィ用サーキットによるリチウム同位体分離実験を行い、その定常同位体濃度分布から分離性能を決める重要な因子の1つである理論段高さ(HETP)を求めた。そしてHETPと置換剤の流速および濃度との関係を得た。また、新しいHETPの推算式を誘導し、この式が、得られた実験値をよく説明することを示した。これにより、イオン交換樹脂中の拡散が2相間同位体交換反応の主要な抵抗となっていること、さらに、カラム内の液混合がHETPの値に強く影響していることをあきらかにした。

論文

The Effects of temperature and use of macroreticular resins in lithium isotope separation by displacement chromatography

藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 柴 是行

Sep.Sci.Technol., 18(1), p.15 - 31, 1983/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:77.49(Chemistry, Multidisciplinary)

イオン交換法によるリチウム同位体分離における温度の効果および多孔性イオン交換樹脂を使用した場合の効果について検討した。同位体分離係数は、温度を上げることによって小さくなり、また、多孔性イオン交換樹脂の分離係数は、普通のゲルタイプ樹脂の分離係数と等しかった。しかし、置換クロマトグラフにおいては、吸着帯の単位長さあたりの同位体分離性能は、温度上昇および多孔性イオン交換樹脂を使うことにより改良された。これは、相間物質移動を速くしたことによりHETP(理論段高さ)が小さくなったためである。

論文

Transient behavior of lithium isotope separation by displacement chromatography

藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 柴 是行

Sep.Sci.Technol., 17(11), p.1309 - 1325, 1982/00

 被引用回数:12 パーセンタイル:73.29(Chemistry, Multidisciplinary)

強酸性陽イオン交換樹脂、Diaion SK116(100$$mu$$m)を充填した直系2cmのカラムから成る連続置換クロマトグラフィのサーキットを使用して、定常および非定常状態におけるリチウム同位体濃度分布を測定した。これらの濃度分布は、リチウム吸着帯を全還流操作の方形カスケードと仮定した計算結果と良い一致を示すことがわかった。

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